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第三次世界大戦は終結し、上条当麻は姿を消した。一方、一方通行はラストオーダーや御坂美琴（ワースト）と共に日々を過ごしていた。志々尾はロシアで得た秘密を交渉材料にしていた。しかし、新入生たちの登場により、その平和は長くは続かない。

平凡な高校生キョンは、超常現象に興味津々の涼宮ハルヒと出会う。ハルヒの退屈しのぎのため、キョンは彼女に部活を作ることを提案。こうして、宇宙人、未来人、超能力者などを探求する「SOS団」が結成される。しかし、キョンはハルヒの願いが現実になることに気づき、事態は思わぬ方向へ進んでいく。

科学と魔術が共存する学園都市。右手に超能力や魔術を打ち消す「幻想殺し」を持つ上条当麻は、ある日、ベランダにぶら下がる少女を発見する。彼女はイギリス清教のシスターで、その頭の中には禁書目録（インデックス）全巻が記憶されていた。